光催化是利用高度可持续的太阳能和储量丰富的原料如水、CO2等生产替代绿色能源的一种极有前途的技术。高效、稳定的光催化剂的合理设计和制备是光催化应用的关键,其活性主要受电荷分离和转移的控制。迄今为止,人们已经开发了诸如元素掺杂、缺陷工程、贵金属负载和异质结构建等策略。
近日,黑龙江大学井立强教授,英国伦敦大学学院唐军旺教授,吉林大学白福全教授报道了通过将2D-BiVO4纳米片(BVNS)与CN相结合,实现了高效的Z-方案异质结。在此基础上,通过在g-C3N4上引入能量平台(001)TiO2来调节异质结的电荷转移和分离,从而开发了一种独特的级联Z-方案系统以实现高效的人工光合作用,这种级联Z型体系称为(001)TiO2-gC3N4/BiVO4纳米片状异质结(T-CN/BVNS),其中有效的能量平台对于指导Z-方案电荷转移和分离以实现高效光催化而不显著损失还原电位和氧化电位至关重要。
文章要点
1)实验结果显示,与先进的BiVO4纳米片光催化剂相比,优化后的纳米复合材料在没有任何助催化剂的情况下,对CO2的光还原和纯水的分解都表现出了优异的光催化活性。甚至优于其他以贵金属为介体的Z-方案系统。同时,在可见光下,5T-15CN/BVNS的光催化活性比15CN/BVNS提高了约4倍。
2)实验结果和理论计算表明,所引入的TiO2不仅可以延长空间分离电子的寿命,而且可以保持较强的还原电位,从而有效地在TiO2表面进行还原反应。此外,该策略也适用于其他Z-方案异质结(如C3N4/WO3和C3N4/Fe2O3)中的电荷转移,而其他宽带隙半导体,如SnO2,也可以用作替代的电子能量平台。
这项工作为合理设计用于高效太阳能到燃料转换的级联Z方案电荷转移系统开辟了新的途径。
参考文献
Ji Bian, et al, Energy Platform for Directed Charge Transfer in the Cascade Z-Scheme Heterojunction : CO2 Photoreduction without a Cocatalyst, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202106929
https://doi.org/10.1002/anie.202106929