具有高机械强度和不可燃性的固态电解质（SSEs）在彻底解决液态电池的安全问题方面具有巨大潜力，但它们与电极之间不良的界面接触严重阻碍了其实际应用。含有大量腈基的丁二腈（SCN）作为液态电解质的添加剂、聚合物电解质的增塑剂和聚合物电解质的基质已经引起人们了广泛的关注。此外，最近的研究表明，SCN作为一种界面中间相，在调控陶瓷基SSBs的界面性质中起着重要作用。
近日，中科院上硅所张涛研究员报道了研究了基于SCN的石榴石型Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12（LLZTO）陶瓷电解质表面腈基的配位作用。
文章要点
1）研究发现，SCN中的腈基和LLZTO中的La原子之间存在强配位作用。但是这种配位也导致了SCN中腈基的聚合，并导致溶解了LiTFSI的SCN电解质（SE）的离子电导率的持续降低。随后，基于强极性腈基引发的配位竞争，通过引入聚丙烯腈（PAN），研究人员进一步消除了SCN聚合。
2）制备的PAN改性SCN电解质（PSE）配位界面呈现稳定的高离子电导率、增强的化学相互作用和成膜性。实验结果显示，基于PSE组装的LLZTO基SSBs在25 ℃时表现出高的初始库仑效率和非常稳定的长循环性能。
参考文献
Ya-Nan Yang, et al, Surface Coordination Interphase Stabilizes Solid-State Battery, Angew. Chem. Int. Ed.
DOI: 10.1002/anie.202108050
https://doi.org/10.1002/anie.202108050
