开发兼具高效、稳定、导电的氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)的双功能电催化剂是开发可充电锌空气电池的关键一步。
基于亚氨基二乙腈(IDAN)独特的分子结构,近日,南京师范大学唐亚文教授,Gengtao Fu报道了以IDAN为有机配体,提出了一种新的、简单易行的有机金属配位聚合物(OCP)策略,成功制备了锚定PdNi和Ni纳米颗粒的分级多孔N掺杂纳米碳片(PdNi/Ni@N-C)。
文章要点
1)IDAN分子是一种独特的仲氨基化合物,其中两个氢原子被氰甲基取代。氰基和亚氨基都可以与金属前体配位,形成OCP聚合物。氰基-M2+配合物的低自旋平面四方构型和氨基-M2+配合物的高自旋四面体构型诱导了2D和0D杂化物的形成。这种设计不仅增加了催化剂暴露的催化位点数量,而且为加速电荷/质量转移提供了一条“高速公路”,并防止颗粒因与碳基质紧密结合而聚集。
2)开发的PdNi/Ni@N-C对ORR和OER表现出出色的双功能电催化活性和稳定性,在10 mA cm−2时,对ORR有0.89 V的正半波电位,对OER有360 mV的低过电位,超过了商业贵金属基准催化剂。同时,通过理论计算分析了PdNi的合金化效应,确定了ORR/OER的潜在活性中心。此外,PdNi/Ni@N-C作为可充电液态和柔性全固态锌空气电池中的空气阴极,具有高功率密度、低充放电电压间隙和长寿命等优异性能。
这项工作为开发用于高效储能和转化的电催化剂提供了一种潜在的分子设计策略。
参考文献
Zhijuan Li , Hao Li , Meng Li , Jinrui Hu , Yuanyuan Liu , Dongmei Sun , Gengtao Fu , Yawen T ang , Iminodiacetonitrile induce-synthesis of two-dimensional PdNi/Ni@carbon nanosheets with uniform dispersion and strong interface bonding as an effective bifunctional eletrocatalyst in air-cathode, Energy Storage Materials (2021)
DOI:10.1016/j.ensm.2021.07.027
https://doi.org/10.1016/j.ensm.2021.07.027