目前单原子催化剂(SACs)在特定催化反应中的合理设计和金属配位环境的调控仍然是一个巨大的挑战。研究发现,氧缺陷载体可以作为捕获金属物种的陷阱,这为合成SACs提供了一条有效的途径。
有鉴于此,清华大学王定胜教授,大连理工大学史彦涛教授报道了提出了一种反离子辅助氧驱动缺陷捕获(CODC)策略来制备一系列具有不同电子和配位环境的原子分散的Co基催化剂。
文章要点
1)当载体中含有富氧缺陷时,如果引入特殊的金属配位配合物,将形成由四个配位N原子锚定单原子Co位点的Co-N4;如果引入常规金属化合物,孤立的Co原子将占据载体上的氧空位形成Co-C4;当无氧载体上产生的缺陷较小时,金属配合物很难定位,自配位键断裂后,会发生缺电子效应,很快就会落到载体上形成Co-N2C2。
2)得益于独特的配位环境和层次分明的多孔特征,具有Co-N4活性中心的对电极(CE)构成的染料敏化太阳能电池(DSCs)的具有7.43%的最高功率转换效率(PCE),264.02 mV的最小峰间电位间隔(EPP),优于贵金属Pt CE的PCE(7.07%,Epp=319.90 mV)。
参考文献
Hongyu Jing, Wei Liu, Zhengyan Zhao, Jiangwei Zhang, Chao Zhu, Yantao Shi, Dingsheng Wang and Yadong Li, Electronics and coordination engineering of atomic cobalt trapped by oxygen-driven defects for efficient cathode in solar cells, Nano Energy, (2021)
DOI:10.1016/j.nanoen.2021.106365
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106365