在燃料电池和金属-空气电池中,需要大量的铂(Pt)来保持高氧还原反应(ORR)速率。而开发Pt原子催化剂对于最大限度地提高Pt利用率具有重要意义。
近日,澳大利亚新南威尔士大学Xunyu Lu,Rose Amal报道了从概念上预测和实验开发了碳基质上氮(N)和磷(P)共配位的Pt原子中心(PtNPC),改变了Pt的d带中心,从而提高了Pt原子位点的本征ORR活性。
文章要点
1)具有创历史新低(~0.026%)Pt含量的PtNPC催化剂显示出与基准催化剂相当的ORR活性,起始电压为1.0 VRHE,半波电位为0.85 VRHE。此外,PtNPC催化剂还具有在15000次循环测试中的高度稳定性和0.9 VRHE时6.80 s-1的高周转频率。
2)Damjanovic动力学分析表明,PtNPC的ORR动力学从2/4-电子混合到以4-电子为主。此外,配位的P物种显著地移动了Pt原子的d带中心,这是PtNPC具有优异性能的原因。
参考文献
Xiaofeng Zhu, et al, Intrinsic ORR Activity Enhancement of Pt Atomic Sites by Engineering d-Band Center via Local Coordination Tuning, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202107790
https://doi.org/10.1002/anie.202107790