传统的多相催化剂电解水的工作原理主要集中在异质结构内的单向电荷转移。
近日,韩国蔚山科学技术院Hyesung Park,东国大学Young-Kyu Han报道了开发了一种钙钛矿型氧化物(La0.5Sr0.5CoO3-δ,LSC)和钾离子键合二硒化钼(K-MoSe2)异质结构催化剂,作为整体水电解的双功能催化剂。
文章要点
1)研究发现,在钾金属插层过程中,半导体2H相MoSe2通过钾原子的电荷转移温和地转变为金属1T-MoSe2。先前的研究表明,由钙钛矿型氧化物和过渡金属二硫属化物(TMDs)组成的异质结水电解催化剂结构具有单向电荷转移的特点,可以实现TMDs中的原位局部相变。不同的是,本研究开发的LSC/K-MoSe2体系表现出多向电荷转移现象,包括从K到MoSe2和从LSC到MoSe2的双向电荷转移,从而显著改善了水的电解性能和运行稳定性。
2)当K-MoSe2与LSC形成异质结时,通过LSC与钾原子的互补电荷转移,使MoSe2的金属相纯度显著提高到90%以上。优化后的LSC/K-MoSe2催化剂与LSC或K-MoSe2催化剂相比,由于MoSe2电导率的提高和LSC对氧的中间吸附的改善,HER和OER性能得到显著提高。
3)在1 M KOH中,LSC/K-MoSe2催化剂的OER催化活性优于贵金属IrO2催化剂。LSC/K-MoSe2||LSC/K-MoSe2对的整体水电解性能(如过电位和塔菲尔斜率)和能效均超过最先进的Pt/C||IrO2对。此外,在100 mA cm−2的大电流密度下,催化剂用于整体水电解时具有良好的稳定性(超过2500 h)而不会发生分解。
本工作为将异质结电催化剂取代贵金属基电催化剂以在电解水中实现性能最大化提供了指导。
参考文献
Oh, N.K., Seo, J., Lee, S. et al. Highly efficient and robust noble-metal free bifunctional water electrolysis catalyst achieved via complementary charge transfer. Nat Commun 12, 4606 (2021).
DOI:10.1038/s41467-021-24829-8
https://doi.org/10.1038/s41467-021-24829-8