基于锂金属（Li）负极全固态电池具有能量密度高、安全性高等优点，是一种很有前途的可充电电池技术。目前，锂金属负极的应用一直受到Li金属与固体电解质（SE）界面失效的困扰。然而，人们对于Li-SE界面缺陷及其对Li循环的影响却知之甚少，阻碍了对Li负极的进一步改进。

近日，美国马里兰大学莫一飞教授报道了通过大规模的分子动力学（MD）模拟，用于直接模拟镀Li/剥离过程中的Li-SE界面和相应的Li动力学。

文章要点

1）10-100 nm的较大长度的模拟使研究人员能够以全原子分辨率研究真实的Li-SE界面，而基于密度泛函理论（DFT）计算的模型仅限于具有高应变材料和共格界面的小周期单元（1-2 nm）。

2）利用这些大规模的MD模拟，研究人员研究了Li-SE与一系列常见的SE材料，包括Li₇La₃Zr₂O₁₂（LLZO），LiF和Li₂O的界面，发现大多数SE的Li-SE界面上形成了无序的Li层，这是由于Li和SE之间的晶格失配和强烈的界面相互作用共同作用的结果。模拟结果表明，这种界面无序的Li层非常不利于Li的扩散，在Li循环过程中导致界面孔隙的形成，从而导致电池失效。

研究工作提供了Li金属负极失效时Li-SE界面原子缺陷的原子水平理解，有望为开发原子级界面工程以改善固态Li金属电池的循环稳定性提供指导。

参考文献

Menghao Yang, Yifei Mo, Interfacial Defect of Lithium Metal in Solid-State Batteries, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202108144

https://doi.org/10.1002/anie.202108144