二维（2D）纳米材料由于其超薄的结构、大比表面积体积比的优异物理化学性质、丰富的活性中心和高的电荷传输能力，在光电化学领域的应用非常有吸引力。然而，常用的2D无序堆积纳米材料的应用一直受到光电极弯曲程度高、表面活性中心少、传质效率低等问题的限制。

近日，受木质素作为天然粘结剂的木材结构增加了垂直立木的刚性和承重功能的启发，苏州大学Lin Jiang，Zhiqiang Liang，南京林业大学Yongcan Jin报道了开发了一种垂直3D打印策略，以木质素为粘结剂构建垂直排列的g-C₃N₄/碳纳米管（CNT）阵列，以实现高效的光电化学制氢。

文章要点

1）密度泛函理论（DFT）计算揭示了g-C₃N₄纳米薄片的空间分布在电子传输中的关键作用，这进一步指导构建垂直的g-C₃N₄阵列以实现良好的电荷传输。在材料方面，2D g-C₃N₄具有独特的可见光响应性、易于由富N前驱体合成、优异的物理化学稳定性以及具有诱人的光催化析氢潜力的电子能带结构。

2）2D层状g-C3N4结构通过DIW策略组装成垂直阵列（1.5 mm高），而不依赖于传统的逐层沉积序列。与平面g-C₃N₄薄膜相比，由于分层结构的多次散射拉长了入射光路，垂直阵列显示出更强的捕光能力。引入CNTs进一步提高了阵列导电性，促进了光生载流子的迁移。而g-C₃N₄/CNT棒之间的间隙可以起到互连传质通道的作用，这是实现溶液中高效化学反应所必需的。此外，层次化多孔g-C₃N₄/CNT结构带来的较大比表面积可以提供丰富的表面活性中心。

3）实验结果表明，g-C₃N₄/CNT阵列的光电化学性能得到显著提高，远优于相应的厚膜g-C₃N₄/CNT和纯g-C₃N₄薄膜。此外，木质素良好的粘附性和疏水性使得g-C₃N₄/CNT阵列在水中保持了完整性，提高了稳定性和可重用性。

这一简单且可扩展的垂直3D打印策略将开辟一条新的途径，以高度提高2D纳米材料的光电化学性能，从而可持续地生产清洁能源。

参考文献

Bo Jiang, et al, Wood-Inspired Binder Enabled Vertical 3D Printing of g-C₃N₄/CNT Arrays for Highly Efficient Photoelectrochemical Hydrogen Evolution, Adv. Funct. Mater. 2021

DOI: 10.1002/adfm.202105045

https://doi.org/10.1002/adfm.202105045