电化学CO₂还原反应(CO₂RR)是将CO₂转化为增值多碳化学品的关键。然而，Cu基催化剂作为将CO₂还原为C₂₊产物的唯一选择，存在选择性差、活性低等缺点。串联式催化CO₂RR是克服这些问题的一种有效策略。

近日，南京工业大学吴宇平，陈宇辉报道了制备了具有不同Ag壳层厚度的Cu@Ag核壳纳米粒子（NPs），通过在Ag壳层上生成CO，进而在Cu核上实现C-C偶联，实现了串联催化CO₂转化。

文章要点

1）研究人员采用两步还原法制备了Cu@Ag核壳NPs。首先在惰性气氛中通过还原乙酰丙酮铜（Cu(acac)₂）制备了Cu NPs。这些Cu NPs呈球形，平均尺寸约为9.7 nm。然后在上述体系中加入AgNO₃，在Cu纳米粒子表面形成Ag的壳层。通过改变Ag前驱体的加入量，制备了4种不同银壳厚度的Cu@Ag 核壳NPs。

2）实验结果表明，在−1.1 V（与可逆氢电极相比）下，具有合适Ag壳层厚度的Cu@Ag-2 NPs对C₂产物的法拉第效率高达67.6%，对乙烯的法拉第效率高达32.2%。此外，它在14 h后表现出显著的电催化稳定性。

3）电化学测试和CO吸附容量分析表明，Ag壳层与Cu核之间的协同作用增强了CO在Cu/Ag界面上的键合强度，加速了电荷转移，增大了电化学比表面积（ECSA），是Cu@Ag-2 NPs催化剂催化性能提高的主要原因。

这项研究提供了一种Cu基催化剂，通过合理设计的核壳结构催化剂实现高效的CO₂RR制C₂增值品。

参考文献

Shuaishuai Zhang, et al, Electrochemical Reduction of CO₂ Toward C₂ Valuables on Cu@Ag Core-Shell Tandem Catalyst with Tunable Shell Thickness, Small 2021

DOI: 10.1002/smll.202102293

https://doi.org/10.1002/smll.202102293