在光激发条件中进行电子转移的过程中,电荷的复合是限制光催化氧化还原反应量子效率的主要原因,因为电子逆向转移、电子转移进行催化反应之间是相互竞争的过程。
有鉴于此,普林斯顿大学Robert R. Knowles、亚利桑那州立大学Ana L. Moore等报道从光催化活性中心II得到的灵感,发展了新型光催化剂,在该催化剂中将苯并咪唑-芳基酚(BIP)共价结合到[Ir(dF(CF3)ppy)2(bpy)][PF6]光敏剂分子的2,2′-联吡啶配体上,通过在这种光催化剂中氧化BIP基团实现了分子内PCET实现电荷分离,降低电荷复合,因此改善光催化活性。
参考文献
Hannah Sayre, Hunter H. Ripberger, Emmanuel Odella, Anna Zieleniewska, Daniel A. Heredia, Garry Rumbles, Gregory D. Scholes, Thomas A. Moore, Ana L. Moore*, and Robert R. Knowles*, PCET-Based Ligand Limits Charge Recombination with an Ir(III) Photoredox Catalyst, J. Am. Chem. Soc. 2021
DOI: 10.1021/jacs.1c01701
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c01701