氢能作为一种清洁能源受到广泛关注,目前,大部分氢是通过烃类或醇类蒸汽重整反应或部分氧化反应制得,导致产物中不可避免地生成CO和CO2。(SMET)有望深度去除过量H2中的低浓度CO。然而,开发适用于实际条件的催化剂仍然是一个巨大的挑战。
有鉴于此,中国科学院大连化学物理研究所的王晓东研究员、乔波涛研究员和李林等人,通过使用氢化TiO2(H-TiO2)作为载体开发了高效的CO选择性甲烷化催化剂。
本文要点
1)H-TiO2负载的Ru催化剂可以在200~265°C的较宽温度范围内以大于50%的选择性将CO去除至10ppm以下,并具有良好的长期稳定性。
2)氢化TiO2到Ru纳米粒子的电子转移促进了CO在低温下的活化和随后向CH4的转化。而且,从载体到界面处Ru位点的直接电子转移显着增强了CO在Ru-TiO2界面处的吸附,从而抑制了CO2解离为CO。
3)原位XPS与DFT计算相结合表明,H-TiO2上降低的Ru价态增强了金属表面和金属-载体界面上的CO吸附,增强了CO的活化,并抑制了CO2的氢化,从而提高了催化剂的活性和选择性。
总之,该工作提出的策略可以用于其他贵金属催化剂,为开发新催化剂和调节催化性能提供了新的思路。
参考文献:
Xiaoyu Li et al. Hydrogenated TiO2 supported Ru for selective methanation of CO in practical conditions. Applied Catalysis B: Environmental, 2021.
DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120597
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120597