Angew:一种构建碳颗粒修饰金属有机骨架来提高CO2电还原制甲酸盐效率的简易策略
Nanoyu Nanoyu 2021-08-18


近年来,金属有机骨架(MOFs)用于电催化CO2还原得到了人们广泛的研究,然而,其电导率不足的问题,严重限制了MOFs的应用。

鉴于此,南开大学赵斌教授,天津大学张兵教授报道了提出了一种温和而通用的策略,通过在MOF中引入原位生成的碳纳米颗粒来提高电荷转移速率和暴露更多的催化活性中心,从而使MOF催化剂具有高CO2RR电催化性能。

文章要点

1需要考虑两个关键因素:i)MOF的孔径应该有利于吸附碳前驱体;ii)在适当的温度下,碳前驱体可以分解成碳纳米颗粒,使MOF在煅烧过程中保持稳定。基于此,以5-(2,6-双(4-羧苯基)吡啶-4-基)间苯二甲酸(H4BCP)和铟离子为原料,合成了一种新型三维In-MOFs {(Me2NH2)[In(BCP)]·2DMF}nV11)。V11具有两种直径分别为1.6 nm和1.2 nm的一维(1D)大通道,使其成为潜在的催化和后修饰平台。此外,金属In节点在抑制竞争性反应方面具有独特的优势,可以作为催化过程中的活性中心,实现高效CO2RR。

 

2鉴于有机分子在合适的条件下可以有效地转化为碳纳米材料,研究人员选择亚甲基蓝(MB)引入到V11骨架中,通过简单的煅烧将其转化为高度分散的碳纳米颗粒(CPs)。

 

3电化学测试表明,引入MB衍生的CPs后,CPs@V11的甲酸盐法拉第效率(FEHCOO-)从76.0%提高到90.1%,在-0.84 V(vs. RHE)下的实际电流密度达到6.87 mA cm-2。稳定性试验证明,该催化剂可在20 h内保持较高的催化性能。此外,该方法适用其他In-MOF,其生成甲酸盐的CO2RR性能得到显著提高,证明了该方法具有良好的通用性。

 

参考文献

Zi-Hao Zhu, et al, A Facile Strategy of Constructing Carbon Particles Modified Metal-Organic-Framework for Enhancing the Efficiency of CO2 Electroreduction into Formate, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202110387

https://doi.org/10.1002/anie.202110387


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