锂（Li）金属具有超高的理论容量和低的电化学电位，有望成为下一代负极材料。然而，伴随着不可逆的Li损耗和安全问题，枝晶生长失控对锂金属电池（LMBs）的发展造成了严峻挑战。

近日，中科院上硅所李驰麟研究员报道了提出了一种以阴离子Keggin多金属氧酸盐（POM）簇为“核”，以离子液体（IL）中含N的阳离子为“壳”的新型“核-壳”添加剂来稳定LMBs的策略。

文章要点

1）研究发现，在醚基电解液中，悬浮的POM衍生络合物容易被吸附在负极突起周围，并引发憎锂排斥机制，使Li⁺重新分配均匀化。逐渐释放的带负电荷的POM“核”将富集Li⁺，并与Li共同组装。这种Li⁺排斥-富集协同作用可以实现致密Li沉积，强化固体电解质界面（SEI）。此外，通过密度泛函理论（DFT）计算验证了排斥-富集协同机制。

2）实验结果显示，该缓释添加剂可使Li||Li对称电池在3和5 mA cm^-2的大电流密度下，循环分别长达500 和300 h以上。此外，该添加剂还可兼容高电压Li||LiNi_0.8Co_0.15Al_0.05O₂（NCA）电池。即使在NCA负载量高达20 mg cm^-2的情况下，含添加剂的Li||NCA电池仍能在2.6 mA cm^-2下循环100次以上。

参考文献

Junwei Meng, et al, Li⁺ Repulsion-Enrichment Synergism Induced by “Core-Shell” Ionic Complexes to Enable High-Loading Li Metal Batteries, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202108143

https://doi.org/10.1002/anie.202108143