将NO氧化为NO2的热化学方法被认为是控制NOx净化技术的关键步骤。然而，开发具有更高的NO氧化活性和较强的低温抗SO2能力的高性能催化材料仍然是一个巨大的挑战。
近日，西安交通大学何炽教授，余云松教授，段培高教授报道了开发了一种用于NO氧化的中空MnO2@CeO2异质结的通用和可扩展的设计方法。
文章要点
1）研究人员采用四步法合成了MnO2@CeO2核−壳材料（MnO2@CeO2 HS）。首先，采用改进的Stöber法合成了粒径约250 nm的均匀单分散SiO2纳米球。然后，将SiO2和硝酸锰溶液溶解在去离子水中，超声处理30 min，磁力搅拌后，加入KMnO4的水溶液。混合物在30 °C下搅拌6 h后，通过离心从溶液中分离出沉淀物，然后洗涤，干燥。干燥后的固体在300 °C的空气中煅烧6 h，制备出SiO2@MnO2。接着，将SiO2@MnO2与(NH4)2Ce(NO3)6在去离子水中搅拌混合，通过水热反应得到沉淀物，在60 ℃下干燥。最后，将干燥的固体在300 °C的空气中煅烧2 h，得到SiO2@MnO2@CeO2。将SiO2@MnO2@CeO2粉末分散在4 mol L−1 NaOH溶液中，在50 °C搅拌2 h。然后离心，去离子水洗涤，并在60 °C下烘干过夜。300 °C煅烧2 h后得到MnO2@CeO2 HS。
2）MnO2@CeO2异质结的中空−壳纳米结构具有高密度的活性氧空位和异质结界面诱导的电荷转移效率，因此在NO氧化中表现出显著的低温催化活性（T50在196 °C和T92在275 °C），与商用Pt/Al2O3催化剂（T50在275 °C）相比，温度降低了69 °C以上。此外，由于介孔CeO2壳层的嵌段可及性（ECeO2,SO2= −1.78 eV vs EMnO2,SO2= −1.04 eV），中空-壳材料具有出色的抗SO2性能。
这项工作为设计用于大气污染物净化和工业热催化过程的高性能中空−壳纳米结构催化剂提供了另一种视角。
参考文献
Lei Chen, et al, Hierarchically Hollow MnO2@CeO2 Heterostructures for NO Oxidation: Remarkably Promoted Activity and SO2 Tolerance, ACS Catal. 2021
DOI: 10.1021/acscatal.1c01578
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01578
