光电催化 (PEC) 将有机污染物降解为 CO2 和 H2O,是解决日益严重的环境问题的一种很有前景的策略。二氧化钛(TiO2)因其良好的性能和环境友好性而被广泛研究;然而,TiO2 催化剂的 PEC 活性由于其快速的电子-空穴复合而受到很大限制。
有鉴于此,兰州大学李灿院士和李泽龙教授等人,报道了一种TiO2基纳米锥体光电催化剂,具有优越的降解性能和优异的耐久性。
本文要点
1)采用乙二胺四乙酸二钠(Na2EDTA)辅助水热法制备了三维锥形结构的TiO2光电催化剂,以消除持久性有机污染物。由于电荷分离和传质效率的显著提高以及光生活性物质的大量增加,锥型TiO2催化剂对4-CP的降解和矿化表现出了较好的PEC性能。
2)在浓度为20ppm时,该独特的锥形催化剂可促进对4-氯苯酚(4-CP)的PEC降解,降解效率达99%,浓度为20 ppm时矿化效率达55%以上。纳米锥催化剂的归一化表观速率常数为5.05 h-1 g-1 m2,分别是纳米棒催化剂的3倍和聚集颗粒催化剂的6倍。
3)进一步的表征表明,TiO2的锥形形态可以使光生电荷更有效地分离和转移,从而获得优异的PEC活性。此外,计算流体动力学模拟表明,三维锥形结构有利于传质。
总之,该工作强调了在纳米尺度上调整光电催化剂的形态不仅可以促进电荷转移,而且可以促进质量传输,共同提高了PEC在降解持久性污染物中的性能。
参考文献:
Rui Song et al. Highly Efficient Degradation of Persistent Pollutants with 3D Nanocone TiO2-Based Photoelectrocatalysis. J. Am. Chem. Soc., 2021.
DOI: 10.1021/jacs.1c05008
https://doi.org/10.1021/jacs.1c05008