ACS Catal:单原子掺杂调控双金属Cu-Sn合金电催化CO2还原活性
纳米技术 纳米 2021-08-21

通过电化学还原CO2方法制备甲酸或者CO是一种通过低碳电力将CO2转化为化学品和燃料的方法。比如,CO2电催化能够生成甲酸,甲酸作为燃料电池的氢能源载体或者生物质转化提供还原剂,电催化还原生成的CO能够进一步进行电化学反应生成烃类产物。目前的相关研究工作中,人们发现调控CO2还原反应的催化活性、反应选择性关键之处在于反应中间体的结合能和结合强度。

有鉴于此,香港城市大学何志浩(Jr-hau He)、阿卜杜拉国王科技大学Kuo-Wei Huang等报道发展了一系列Cu-Sn复合催化剂用于电催化CO2还原,该催化剂通过调控Cu-Sn的组成比例,得以调控电催化反应产物,实现反应产物在甲酸、CO之间变化

本文要点:

(1)

在由CuSn合金作为核、少量Cu掺杂的SnO作为壳,组成了Cu1Sn1催化剂,在-1.2 V过电势条件进行电催化CO2转化,实现了95.4 %的法拉第效率生成甲酸;合成了单原子Sn掺杂Cu的比例为Cu20Sn1催化剂中在-1.0 V过电势生成CO的最高法拉第效率达到95.3 %。

(2)

DFT计算模拟。作者通过DFT计算,发现该催化剂中存在单原子形式的Cu或者Sn是降低电催化CO2还原反应能垒的关键,因此能够在反应中分别选择性生成CO或者甲酸。

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参考文献

Maolin Zhang, Zedong Zhang, Zhenghang Zhao, Hao Huang, Dalaver H. Anjum, Dingsheng Wang, Jr-hau He*, and Kuo-Wei Huang*, Tunable Selectivity for Electrochemical CO2 Reduction by Bimetallic Cu–Sn Catalysts: Elucidating the Roles of Cu and Sn, ACS Catal. 2021, 11, 11103–11108

DOI: 10.1021/acscatal.1c02556

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c02556


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