ACS Catal:CrOx修饰改善Ni/NiO-Mg:SrTiO3光催化全解水
纳米技术 纳米 2021-08-21

SrTiO3光催化剂在光催化分解水领域非常重要,目前相关研究发现通过Al、Mg掺杂同时界面修饰Rh/CrOx助催化剂,能够显著改善SrTiO3的光催化分解水反应性能。这种性能改善的原因在于,原子掺杂能偶调控消除低能量Ti3+中间态导致。

有鉴于此,特温特大学Bastian Mei、Guido Mul等报道在Mg(II)掺杂、修饰Ni/NiOx催化效应纳米粒子的SrTiO3基半导体上通过光化学沉积方法修饰CrOx助催化剂,在光催化全分解水的反应中显著提高表观量子产率,量子产率实现10 %提高至26 %。而且,通过沉积的CrOx能够显著改善Ni/NiO纳米粒子在制氢反应过程中的稳定性,因此得到的催化剂实现了能够长时间工作,能够进行间歇性光照循环光催化反应。

本文要点:

(1)

作者通过原位元素分析(等离子体质谱/光发射光谱法)光催化反应前后,水溶液的元素组成变化情况,发现通过CrOx沉积和修饰作用,Ni/NiOx的溶解得以显著抑制。

作何通过先进电子显微镜观测、EDX、EELS等表征技术分析,CrOx沉积在一部分Ni/NiOx纳米粒子附近,但是无法全部沉积在Ni/NiOx纳米粒子附近。这种现象说明形成Ni-Cr混合氧化物可能在水还原过程中非常重要。作者认为沉积CrOx的不均匀是因为Ni/NiOx和Mg:SrTiO3界面的夹角互相区别不同导致,具体可能影响Cr(IV)物种的光化学还原

(2)

进一步的,作者发现Mg掺杂作用有助于改善SrTiO3催化剂与Ni/NiOx的界面夹角。本文研究结果说明,半导体光催化剂的性能通过改善半导体催化剂与界面助催化剂之间的界面夹角实现改善,这种改善具体能通过掺杂等合成技术进行优化。

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参考文献

Kai Han, Diane M. Haiber, Julius Knöppel, Caroline Lievens, Serhiy Cherevko, Peter Crozier, Guido Mul*, and Bastian Mei*, CrOx-Mediated Performance Enhancement of Ni/NiO-Mg:SrTiO3 in Photocatalytic Water Splitting, ACS Catal. 2021, 11, 11049–11058

DOI: 10.1021/acscatal.1c03104

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c03104


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