锂硫(Li-S)电池(LSB)以其高能量密度和低成本在过去的几十年里受到人们广泛的关注。然而,可溶性中间体多硫化锂(LiPS)s严重的穿梭效应和绝缘Li2S的失控沉积严重阻碍了LSBs的实际应用,限制了活性物种的利用,导致了缓慢的氧化还原动力学。
近日,清华大学深圳国际研究生院赵世玺,华盛顿大学曹国忠教授报道了采用电阻率相近的MoO2和α-MoC制备了一种异质结构MoO2/α-MoC催化剂,考察了异质界面对硫物种氧化还原过程和Li2S沉积行为的影响。
文章要点
1)研究发现,电子电导率的细微差别使其不同于传统的捕获-扩散-转换模型。密度泛函计算结果进一步表明,MoO2/α-MoC异质界面对LiPSs及其放电产物Li2S具有比MoO2和α-MoC更强的亲和力,有利于促进后续的转化过程,并诱导Li2S的异相形核和空间析出。MoO2/α-MoC异质界面不仅可以有效地促进Li+离子的扩散和电荷转移,而且可以为硫物种提供吸附和催化位点,从而改善硫物种的氧化还原动力学,同时促进LiPSs的转化。
2)通过在正极中引入少量MoO2/α-MoC催化剂,Li-S电池在0.2 C和3 C下的容量分别达到1177 mAh g-1和695 mAh g-1。采用MoO2/α-MoC功能中间层后,高硫负极(5 mg·cm-2)和低电解质(6~7 μL mg-1)的电池表现出稳定的循环性能,达到829 mAh g-1,在0.5 C循环100次后容量保持率为85%。
这项工作为通过构建二维异质界面来加速氧化还原过程和促进Li2S沉积行为提供了一种有效途径。
参考文献
Da-Qian Cai, Jin-Lin Yang, Ting Liu, Shi-Xi Zhao and Guozhong Cao, Interfaces-dominated Li2S Nucleation Behaviour Enabled by Heterostructure Catalyst for Fast Kinetics Li-S Batteries, Nano Energy, (2021)
DOI:10.1016/j.nanoen.2021.106452
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106452