由锂盐、聚合物基质和溶剂组成的准固态聚合物电解质（QPE）有利于提高电池的安全性和能量密度。然而，目前关于QPE的离子传导机制、溶剂分子的存在形式以及不同组分之间的相互作用仍不是很清楚。
近日，南开大学陈军院士报道了开发了一种结合第一性原理计算的多光谱表征策略，通过分析一个具有良好电化学稳定性的由聚偏氟乙烯-六氟丙烯（PVDF-HFP）、二氟甲烷亚砜锂（LiTFSI）和四甘醇（G4）组成的PVDF-HFP模型体系来探索QPE存在的谜团。
文章要点
1）根据差示扫描量热仪(DSC)和偏光显微镜的结果，增塑剂在QPE中的存在状态与LiTFSI/G4的传统液体电解质中的存在状态有根本的不同。
2）第一性原理计算和光谱表征表明，聚合物基质通过QPE中的强相互作用与部分溶剂分子完全熔融。而其他G4分子类似于液体溶剂，其作用是溶解Li盐形成局部高浓度的Li+，导致快速的离子迁移（0.464×10−3 S cm−1）。研究还表明，QPE中的Li+溶剂化结构和导电机理与高浓度液体电解质的Li+溶剂化结构和导电机理相似。通过对电解质中溶剂化/去溶化过程的活化能（Ea）实验，研究人员进一步验证了QPE中的Li+溶剂化模式。
研究工作对QPE的离子导电机理有了新的认识，并将促进其在安全高能电池中的应用。
参考文献
Xin He, et al, A new insight into the ionic conduction mechanism of quasi-solid polymer electrolyte through multispectral characterizations, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202107648
https://doi.org/10.1002/anie.202107648
