ACS Catal:PtNi合金作为质子交换膜燃料电池电催化剂的稳定性研究
纳米技术 纳米 2021-08-29

Pt基双金属合金催化剂在过去一些年间得到广泛研究,因为其有望用于替代Pt纯金属用于质子交换膜燃料电池的阳极催化剂的负极。但是相关表征结果发现Pt基双金属合金的稳定性通常较弱,这种稳定性降低的现象非常难以理解。因此,理解Pt基双金属合金催化剂的降解机理过程的连续过程,对于建立催化剂的降解复杂模型非常重要。有助于改善理解燃料电池系统的双金属合金降解行为。

有鉴于此,格拉茨技术大学Heinz Amenitsch、查理大学Ivan Khalakhan等报道通过原位电感耦合等离子体质谱、原位小角X射线衍射、非原位电子显微镜等表征技术,对PtxNi100-x比例的模型催化剂在不同Ni含量(0-75 %)变化过程电势动态变化循环过程催化剂的形貌变化情况(分别在1.0 V和1.3 V进行操作)进行研究。作者通过相关表征技术,对电催化循环过程中催化剂中Pt、Ni的溶解,以及总的元素溶解情况进行表征,因此实现了对影响催化剂稳定性和溶解情况的因素进行观测和区分。

本文要点:

(1)

由于以往研究中发现,分别在1.0 V或者1.3 V电压条件进行工作,导致显著区别的Ni溶解现象。因此作者通过详细的实验表征技术,研究这种现象产生的原因。

(2)

作者在Si(111)基底上沉积了均匀的PtxNi100-x合金催化剂作为目标催化剂,通过数据分析,作者揭示了影响PtxNi100-x合金催化剂中的时间分辨变化的Ni溶解情况、纳米粒子团聚、Ostwald熟化等过程导致纳米粒子大小分布情况、纳米粒子间距变化情况等。

(3)

在1.0 V的低电势工作,Ni溶解导致催化剂形貌变化的唯一原因;但是在高电势1.3 V工作时,随着反应时间增加,催化剂首先进行纳米粒子团聚,随后进行Ostwald熟化,因此Ni的溶解现象得以缓解和抑制。

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参考文献

Marco Bogar, Yurii Yakovlev, Daniel John Seale Sandbeck, Serhiy Cherevko, Iva Matolínová, Heinz Amenitsch*, and Ivan Khalakhan*, Interplay Among Dealloying, Ostwald Ripening, and Coalescence in PtXNi100–X Bimetallic Alloys under Fuel-Cell-Related Conditions, ACS Catal. 2021, 11, 11360–11370

DOI: 10.1021/acscatal.1c01111

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c01111


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