多相电芬顿(EF)工艺是一种很有前途的现场生产H2O2和避免铁泥的废水处理技术。然而,用于EF工艺的阴极催化剂的制备仍然是一个挑战,其中催化剂表面不仅要具有2e-−氧还原反应和多相Fenton反应的活性中心,而且要防止活性金属的连续浸出以保持其催化活性。
近日,南京大学刘福强教授报道了通过改进的真空过滤方法制备了一种rGO@FexP/C,其中互连的rGO层紧密地附着在分级的FexP/C纳米立方体上。
文章要点
1)研究发现,由于rGO的紧密覆盖,rGO@FexP/C多相催化剂的2e−途径的ORR性能和对FexP/C降解SMZ的催化性能得到显著提高。此外,在rGO保护层的保护下,FexP/C的化学稳定性也得到显著提高,反应后Fe的浸出量从14.6降至0.58 mg mol-1,且不影响催化活性。
2)ESR信号表明,SMZ的去除主要是多相EF反应,而不是溶液中溶解铁引起的均相EF反应。
3)研究人员比较了化学组成相近但形貌结构不同的rGO@FexP/C催化剂,发现其独特的结构对催化剂活性和化学稳定性的提高起着决定性的作用。通过调整rGO层的厚度进一步研究表明,外rGO层起到了加速内FexP/C的FeII/FeIII循环的作用。
本工作提供了一种简单的方法将高活性金属中心限制在rGO层中,以同时提高其在多相EF过程中的ORR性能和化学稳定性,为多相EF反应催化剂的设计和制备提供了参考,并促进了其在废水处理中的实际应用。
参考文献
Song Cheng, et al, Hierarchical Iron Phosphides Composite Confined in Ultrathin Carbon Layer as Effective Heterogeneous Electro-Fenton Catalyst with Prominent Stability and Catalytic Activity, Adv. Funct. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adfm.202106311
https://doi.org/10.1002/adfm.202106311.