在多相催化中,构建催化剂活性中心的结构和组成以区分反应分子仍然是一个巨大的挑战,在分子尺度的环境中,很大程度上缺乏精确控制界面化学的能力。
近日,南京大学祝艳教授,北京科技大学Mingyang Chen报道了通过Cd掺杂来控制选择性地断裂Au−S或C−S键,可以识别硫酸盐配体保护的金纳米团簇(Au25(SR)18、Au24Cd1(SR)18、Au19Cd4(SR)18、和Au38Cd4(SR)30)在CO2电还原(CO2RR)中的反应位点。
文章要点
1)研究表明,发生在部分配体上的C−S键断裂产生了开放的S位,这些S位能够容易地与CO2分子结合并催化其还原,而Au−S键的断裂则产生裸露的金属中心,有利于析氢。
2)研究人员仅通过配体衍生化来进一步调整这两种反应位点的反应性,这在高性能催化剂的合理设计中具有广阔的前景。
参考文献
Yongnan Sun, et al, Active-Site Tailoring of Gold Cluster Catalysts for Electrochemical CO2 Reduction, ACS Catal.2021
DOI: 10.1021/acscatal.1c02193
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c02193