北航郭林等ACS Catal:担载于无定形Al2O3上的FeOx亚纳米簇高选择性苯乙烯氧化
纳米技术 纳米 2021-09-03

从原子级的组成和结构出发设计催化剂实现价格低廉的高性能催化剂,受到广泛研究者的关注,因为发展这种材料能够实现较高的原子利用效率,能够实现独特的催化剂结构,实现优异的催化反应选择性。在各种原子结构催化剂中,特定纳米簇结构催化剂受到尤其多关注。因为纳米簇结构催化剂的粒径处于单原子催化剂、纳米粒子催化剂之间。

有鉴于此,韦恩州立大学罗龙、北京航天航空大学郭林等报道通过湿化学方法合成了具有高度分散性的亚纳米FeOx簇修饰在无定形Al2O3纳米片,以及修饰在Al2O3-FeOx纳米片上的催化剂。合成的催化剂展示了优异的苯乙烯氧化生成苯乙烯氧化物催化活性。

这种优异催化活性产生的原因有两个:亚纳米FeOx簇催化剂上配位不饱和的无定形结构促进苯乙烯吸附在FeOx簇催化活性位点;含有大量缺陷的无定形Al2O3纳米片基底通过缺陷固定FeOx催化剂,因此在催化剂进行催化反应的过程中抑制FeOx催化活性位点的团聚。


本文要点:

(1)

作者在无定形Al2O3作为催化剂基底,修饰FeOx催化剂位点。超薄的无定形Al2O3纳米片含有丰富的缺陷位点和悬垂键(dangling bond),能够很好的作为基底分散粒径<1 nm的FeOx纳米簇。

(2)

相对于目前常用的催化剂(Schiff碱分子、MOF衍生物、混合氧化物),这种Al2O3-FeOx催化剂展示了很好的反应选择性,在6 h反应过程中实现了81 %的苯乙烯氧化物产率。催化剂在反应后能够进行回收,通过煅烧处理得以催化剂重生,这种效果是目前市售Al2O3-FeOx催化剂无法实现。

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参考文献

Zhao Yang, Shuo Zhang, Hewei Zhao, Anran Li, Long Luo*, and Lin Guo*, Subnano-FeOx Clusters Anchored in an Ultrathin Amorphous Al2O3 Nanosheet for Styrene Epoxidation, ACS Catal. 2021, 11, 11542–11550

DOI: 10.1021/acscatal.1c01366

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c01366


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