利用非贵金属基纳米催化剂进行催化转移氢化反应具有成本低、反应条件绿色等优点,因而受到人们的广泛关注。然而,构建具有最高金属原子效率和高催化活性的催化剂仍极具挑战性。
近日,兰州大学马建泰教授,董正平教授报道了制备了一种具有Co-N4活性中心的原子分散的Co催化剂,为硝基芳烃和饱和N-杂环在水溶液中的转移氢化搭建了一座桥梁。
文章要点
1)研究人员通过AC、HAADF-STEM和XAFS等表征证实了催化剂Co-N4配位结构。
2)研究人员将得到的催化剂用于硝基芳烃与饱和N-杂环在水溶液中的一锅转移氢化反应,这符合绿色和可持续发展的化学理念。催化剂的疏水性有利于有机基质的高粘附性,并从催化剂表面去除副产物水。实验结果显示,Co-N-C-900催化剂的催化活性远高于NPs基催化剂。
3)密度泛函理论(DFT)计算表明,催化剂中Co-N4中心与底物之间具有强相互作用,促进了氢从1,2,3,4-四氢喹啉向硝基苯的转移。此外,研究人员合理地提出了相应的反应机理。
这项研究将拓宽SACs在多相催化中的应用。
参考文献
Dan Xu, Ruirui Liu, Jianfeng Li, Huacheng Zhao, Jiantai Ma and Zhengping Dong, Atomically dispersed Co-N4 sites anchored on N-doped carbon for aqueous phase transfer hydrogenation between nitroarenes and saturated N-heterocycles, Applied Catalysis B: Environmental, (2021)
DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120681
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120681