用于可充电锌-空气电池的碳基电催化剂不仅需要对氧还原（ORR）和析氧反应（OER）具有出色的双功能电催化活性，而且需要较高的石墨化度才能保持良好的稳定性。
近日，南京信息科技大学张明道教授，南京航空航天大学Jianping He，北京化工大学胡传刚教授报道了提出了一种简便的方法，可以在不减少外部环境的情况下，通过单一前驱体钴普鲁士蓝类似物（PBA）的固态热解转化过程，快速合成一种嵌入金属钴颗粒的氮掺杂碳纳米管（Co@N-CNT）。
文章要点
1）X射线吸收光谱和高分辨透射电子显微镜（TEM）观察结果表明，CNTs中不存在Co单原子中心，但Co以纳米粒子的形式存在，并局限在CNTs的尖端。由于Co颗粒的催化石墨化作用，非晶态碳的生成受到抑制，而N掺杂的CNT优先生成，并被确认为“尖端-生长”模式。
2）制得的Co@N-CNT催化剂在碱性介质中表现出与工业Pt/C和RuO2相当的双功能（ORR/OER）电催化活性。此外，得益于合理的纳米结构设计，Co@N-CNT催化剂还表现出优异的耐久性，优于贵金属催化剂。同时，研究人员还开发了一种电化学刻蚀方法来去除针尖中的Co粒子，结果发现其对ORR和OER的高活性至关重要。
3）密度泛函理论（DFT）计算进一步证实了Co@N-CNT催化剂中Co@石墨N-C是最佳的ORR活性中心，而Co@吡啶基N-C则对OER活性贡献最大。因此Co@N-CNT催化剂具有优异的双功能活性，可作为可充电锌-空气电池的正极催化剂，具有较高的功率密度和较长的循环寿命。
参考文献
Li Song , Haiyun Fan , T ao Wang , T engfei Xiang , Mingdao Zhang , Chuangang Hu , Wei Zhou , Jianping He , Facile synthesis of Co, N enriched carbon nanotube and active site identifications for bifunctional oxygen reduction and evolution catalysis,Energy Storage Materials(2021)
DOI: 10.1016/j.ensm.2021.09.009
https://doi.org/10.1016/j.ensm.2021.09.009
