碳载单原子催化剂（SACs）因其优异的活性和选择性而受到广泛的研究。在其发展过程中，一般需要过量的掺杂剂(如氮)，以确保碳载体上的SACs的高负载含量。然而，过量掺杂会导致催化剂上杂化结构（特别是非配位的N物种）的形成，从而对催化剂的性能产生不利影响。

基于此，中科大熊宇杰教授，龙冉，新加坡科技研究局（A*STAR）Enyi Ye，Xian Jun Loh报道了以炭黑吸附的金属配体配合物为前驱体，通过焦耳加热来合成碳载Ni-N_x SACs。

文章要点

1）通过选择1,10-邻菲咯啉(Phen) -Ni(oac)₂（醋酸盐）作为前驱体，获得的材料中大多数（高达80%）的N掺杂剂会与金属中心配位，从而减少了Ni SACs中不利的非配位N物种。

2）为了证明用这种方法制备SACs的优越性，研究人员将其用于电催化CO2还原（CO₂RR）。实验结果显示，在0.1 m KHCO₃为电解质的h电池中，在−0.7 到−1.9 V的电压范围内（vs.RHE），Ni-N_x SACs表现出约92%的CO选择性。值得注意的是，在施加电压为- 1.9 V的h电池中，其CO部分电流密度可达到70 mA cm⁻²。

3）更重要的是，本研究克服了SAC的稳定性限制，优化后的样品在−1.5 V下连续工作48 h，活性损失小于5%，显示出出色的稳定性。此外，这种制备完全配位金属-N_x的方法可以推广到各种金属中心。

这项工作提供了一种简便的方法，以排除不良掺杂的SACs及其在催化应用中的重要性。

参考文献

Dawei Xi, Limiting the Uncoordinated N Species in M–N_x Single-Atom Catalysts toward Electrocatalytic CO₂ Reduction in Broad Voltage Range, Adv. Mater. 2021

DOI: 10.1002/adma.202104090

https://doi.org/10.1002/adma.202104090