Co单原子（Co_SA）催化剂的Co-N₄部分由于较差的O₂活化，通常表现出不理想的氧还原反应（ORR）催化活性。

近日，厦门大学孙世刚院士，姜艳霞教授，Jian Yang报道了采用两步法在酸性介质中合成了具有出色ORR性能的Co-N-C电催化剂。

文章要点

1）首先通过SiO₂辅助形状控制构建了催化剂的初步结构，以便将局部纳米结构和介孔率引入催化剂中。随后进行了金属有机气体掺杂处理，形成了Co_NP-CoN₄复合位点，有效增加了总Co-N₄密度。最后，d-(Co_NP/Co_SA-N-C)催化剂表现为表面呈凹面的立方体，外层有一定的局部曲率和变形。此外，该催化剂还具有足够的Co_NP-CoN₄复合中心密度和良好的介孔性能。在电化学测试中，其半波电位可达约0.83 V, 同时具有良好的ORR耐久性。

2）理论研究表明，Co_NP-CoN₄复合位点和变形后的CoN₄均能增强O₂的活化。此外，Co_NP-CoN₄复合位点可以抑制H₂O₂的形成，增强自由基氧的吸附，大大减少碳层侵蚀，以提高催化活性和耐久性。此外，由于催化剂具有较高的介孔结构，因此在活性位上表现出更多的三相边界，从而提高了O₂和电荷传输效率。

3）实验结果表明，设计的PEMFC具有出色的功率密度，P_max-H₂-O₂接近1.207 W cm^-2。因此，这项研究工作所涉及的概念、方法和结论可以为无PGM催化剂的设计和合成提供指导，以实现PEMFC应用的重大改进。此外，为了实现这种低成本、高活性的M-N-C催化剂的最终应用，还需要对燃料电池MEA处的ORR性能进行更深入的研究。

参考文献

Xiaoyang Cheng, et al, Nano-geometric deformation synergistic Co nanoparticles&Co-N₄ composite site for proton exchange membrane fuel cells, Energy Environ. Sci., 2021

DOI: 10.1039/D1EE01715B

https://doi.org/10.1039/D1EE01715B