打破晶体结构的对称性可以实现偶数阶非线性活动，包括二次谐波生成 (SHG)。新兴的手性杂化有机-无机金属卤化物具有独特的光学和电子特性以及灵活的晶体结构，使其成为一类很有前途的非线性光学材料。然而，由于缺乏对共振增强和三次谐波产生（THG）的研究，它们的非线性响应性能目前不如传统的非线性晶体。华中科技大学Li Yao和Jian Wang等人设计了具有自然非对称结构的手性杂化卤化铋以实现 SHG。

本文要点：

1）这些手性化合物保持一维晶体结构以产生强自由激子、宽自陷激子 (STE) 和离散带能级，从而促进SHG和THG磁化率的共振增强。

2）该新型手性薄膜表现出优异的有效SHG磁化率（在1550 nm 波长下，χ⁽²⁾ ∼ 130.5 pm V-1 ），超过了参考的商业 LiNbO₃（χ⁽²⁾ ∼ 83.4 pm V^-1）单晶薄膜。

3）此外，手性薄膜的THG强度甚至高于它们的SHG强度，有效的 THG 磁化率（χ(³⁾）在 1550 nm 处为 ~9.0× 10⁶ pm² V^-2（对照组单层WS₂的37倍）。高SHG和THG性能表明这些一维手性混合卤化铋在非线性光学应用中的前景广阔。

Li Yao, et al. Strong Second- and Third-Harmonic Generation in 1D Chiral Hybrid Bismuth Halides，J. Am. Chem. Soc. 2021

https://doi.org/10.1021/jacs.1c06567