Li金属负极不可控的枝晶生长，导致其循环稳定性和安全性较差，阻碍了其在高能量密度电池中的应用。

近日，华南理工大学熊训辉教授报道了首次利用螺环-OMeTAD通过脱甲基化和氧化反应的衍生物，含苯氧基的螺环-O8，在锂金属负极上精确构建了一种双层保护膜。

文章要点

1）由于苯氧基的氧化能力，螺环-O8能有效地引发保护膜与Li金属之间的化学氧化还原反应，从而在底部形成一层紧密导电的螺环-O8-Li杂化膜。此外，螺环-O8层顶部的苯氧基在乙醚电解质中攻击1，2-二甲氧基乙烷（DME）溶剂中的氢原子，形成羟基。羟基通过氢键(O-H-F)与LiTFSi发生强相互作用，促进分解反应形成薄LiF膜。最后，在锂金属表面获得了一层稳定的双层保护膜，其上为LiF，下为Spiro-O8-Li。

2）与自然形成的具有内无机层和外有机层的SEI不同，双保护层中的外LiF膜具有很高的化学稳定性和机械稳定性，可以有效地阻止电解质的渗透，抑制Li枝晶的生长；而高离子导电性和均匀的内有机Spiro-O8-Li膜可以缓解离子通量的不均匀，调节Li的沉积结构。

3）实验结果表明，在10 mA cm^-2的大电流密度下，Spiro-O8-Li（Spiro-O8-Li@Li）负极在4000次以上循环稳定，在对称电池中可循环550 h以上，Li利用率高达53.3%。当与硫正极配对时，Li利用率高达36.6%的全电池的循环稳定性和倍率能力也有了很大的提高。

这项工作展示了一种合理制造锂金属负极双层界面的简便策略。

参考文献

Chao Chen, et al, Phenoxy Radical-induced Formation of Dual-Layered Protection Film for High-Rate and Dendrite-free Lithium Metal Anodes, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202110441

https://doi.org/10.1002/anie.202110441