锂（Li）枝晶的电镀/剥离会使静态固体电解质界面（SEI）断裂，导致Li负极的动态体积变化较大，循环性能差，存在严重的安全隐患。
得益于可移动交联聚合物的惊人性能，近日，华中农业大学曹菲菲教授，叶欢，澳大利亚伍伦贡大学郭再萍教授报道了通过在Li表面涂覆一层具有高度延展性和弹性的聚轮烷-聚丙烯酸（PR-PAA）聚合物作为人工SEI层来改善Li负极的形貌和电化学性能。
文章要点
1）PR-PAA具有独特的结构，其中一些聚轮烷(α-环糊精)环共价键合在PAA链上，可以自由移动，从而起到移动滑轮的作用，大大降低了整个聚合物网络的张力。与传统的交联聚合物不同，PR-PAA聚合物同时表现出较高的韧性和显著的抗断裂性能。
2）高弹性PR-PAA作为人工SEI层时，表现出良好的变形能力，能抵抗Li枝晶产生的应力，有效适应Li负极体积波动引起的形貌变化。此外，PR-PAA聚合物优异的抗疲劳性能使其能够快速响应应力和应变，因此可确保Li负极的长使用寿命。此外，PR-PAA聚合物对循环过程中形成的动态裂纹具有超快的自修复能力，因此，具有PR-PAA聚合物层的Li负极对枝晶具有显著的抑制效果。同时，PR-PAA聚合物作为一种稳定的自适应界面，可以减少Li金属与电解质之间的寄生副反应，保证了高的镀锂/剥离效率。
3）与裸Li相比，具有滑环聚合物涂层的Li负极具有更长的短路时间、更高的临界电流密度和更长的使用寿命。此外，研究人员将滑环聚合物涂覆的Li负极分别与高面容量LiFePO4、高电压NCM和S正极组装成全电池，展示了滑环聚合物稳定Li负极的实际应用潜力。
这项研究表明，滑环聚合物作为界面层可有效稳定锂负极，这是解决锂负极固有问题和促进锂金属电池实用化发展的一条很有前途的途径。
参考文献
Rui-Min Gao, et al, Fatigue-Resistant Interfacial Layer for Safe Lithium Metal Batteries, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202111199
https://doi.org/10.1002/anie.202111199
