界面工程是提高纯相催化剂双功能电催化性能的一种有力手段。尽管人们有望通过进一步优化异质结的电子构型以提高析氢/析氧反应(HER/OER)的反应动力学,但这仍是一个挑战。
近日,郑州大学张佳楠教授报道了提出了一种新的原位杂化异质结策略,利用部分Co取代的Ni沸石咪唑骨架(CoNi-ZIF)纳米片在NH3气氛下的热解,制备了一种二维(2D)多孔Co掺杂Ni/Ni3N异质结构纳米片(Co-Ni/Ni3N)。
文章要点
1)实验和理论相结合的研究表明,杂化异质结构可以在费米能级上显示出可调节的电子态和d带中心的下移,优化反应中间体的吸附能,从而降低热力学能垒,加速催化动力学。
2)得益于优化的电子构型、多层空心纳米片状结构和丰富的掺杂异质结,Co-Ni/Ni3N复合异质结催化剂在10 mA cm-2的碱性条件下,对HER(60 mV)和OER(322 mV)均表现出高催化活性,分别比纯Ni3N低105 mV和47 mV。此外,Co-Ni/Ni3N的电化学活性表面积是Ni3N的两倍。此外,耦合实用水电解槽只需1.575 V的低电压,即可获得10 mA cm-2的电流密度,并且可以由1.5 V的电池来驱动。
本研究深入探讨了Co-Ni/Ni3N异质结构的内在催化机理,为合理构建界面工程优化的杂化异质结构,设计高性能的水分解器件提供了指导。
参考文献
Kaixi Wang, et al, Regulating electronic structure of two-dimensional porous Ni/Ni3N nanosheets architecture by Co atomic incorporation boosts alkaline water splitting, InfoMat.2021
DOI: 10.1002/inf2.12251
https://doi.org/10.1002/inf2.12251