固体聚合物电解质（SPEs）在10^-7~10^-5 S cm^-1范围内极低的室温离子电导率严重限制了其在固态金属锂电池（LMB）中的实际应用。

近日，清华大学深圳国际研究生院贺艳兵报道了首次研究了一种作为SPEs的独特的poly(vinylidene fluoride-co-trifluoroethylene-co-chlorotrifluoroethylene)（P(VDF-TrFE-CTFE)）弛豫铁电体（RFE）聚合物。

文章要点

1）研究发现，与ɛ_r为9的常规PVDF相比，介电常数(ɛ_r)为44的P(VDF-TrFE-CTFE)对锂离子具有较强的溶剂化能力，这促进了LiN(SO₂CF₃)₂的解离，形成了更多的自由电荷载流子，提高了它们的迁移率。

2）P(VDF-TrFE-CTFE)基SPE在25 °C时的离子电导率为3.10×10^-4 S cm^-1，活化能（0.26 eV）比PVDF基SPE（1.77×10^-5 S cm^-1和0.49 eV）低得多。

3）PVDF与P(VDF-TrFE-CTFE)或BaTiO₃等介质填料的混合进一步证实，ɛ_r较大的混合电解质具有较高的离子电导率。

4）构建的 P(VDF-TrFE-CTFE)基SPE与锂金属负极和正极具有紧密的界面，从而确保了循环过程中界面电阻的稳定。使用P(VDF-TrFE-CTFE) 基SPE的LiFePO₄/Li和LiNi_0.8Co_0.1Mo_0.1O₂/Li电池在25 °C下表现出稳定的循环性能。
这项工作提出了一种新的策略，开辟了一个新的研究领域，即通过大幅度提高聚合物的ɛ_r来构建具有高离子电导率的SPE。

参考文献

Yan-Fei Huang, et al, Relaxor Ferroelectric Polymer with Ultrahigh Dielectric Constant Largely Promotes the Dissociation of Lithium Salts to Achieve High Ionic Conductivity, Energy Environ. Sci., 2021
DOI: 10.1039/D1EE02663A

https://doi.org/10.1039/D1EE02663A