天津大学Adv Sci:单原子Fe-N4催化降解有机污染物
纳米技术 纳米 2021-10-14

使用过硫酸盐作为氧化剂的类Fenton反应目前由于能够修复新出现的抗生素污染问题受到广泛的关注,但是目前仍没有针对此类反应有效的高稳定性催化剂。

有鉴于此,天津大学彭文朝等报道发展了一种新型催化剂,通过化学气相沉积法CVD合成了Fe单原子修饰在氮掺杂碳基底上(Fe-N-PC)的催化剂,通过XANES数据验证这种催化剂中Fe原子与四个N配位,实验验证发现这种Fe-N4-PC催化剂在降解磺胺甲恶唑SMX的过程中展示了更高的催化活性。

 本文要点:

(1)

合成。将溶解于吡啶的乙酰丙酮铁作为反应物,Mg(OH)2作为模板,进行化学气相沉积合成,随后通过H2SO4溶液刻蚀Mg(OH)2模板和反应生成的氧化铁。

(2)

实验和DFT计算模拟结果显示,引入单原子Fe导致主要的催化活性位点从石墨N原子变成Fe-N4位点,因此催化位点稳定性提高,同时活化过硫酸盐的机理由非自由基转变为自由基过程。Fe-N4-C催化位点中与Fe单原子相连的N原子能够改善有机分子的吸附。因此,这种Fe-N4-C催化剂表现改善反应物吸附、增强活化过硫酸盐分子的双重作用。

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参考文献

Jun Wang, Bin Li, Yang Li, Xiaobin Fan, Fengbao Zhang, Guoliang Zhang, Wenchao Peng*, Facile Synthesis of Atomic Fe-N-C Materials and Dual Roles Investigation of Fe-N4 Sites in Fenton-Like Reactions, Adv. Sci. 2021, 202101824

DOI: 10.1002/advs.202101824

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202101824


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