以原子分散和氮配位的方式嵌入在碳面上的金属−氮-碳（M−N−C）催化剂在酸性环境中表现出良好的氧还原反应（ORR）活性。然而，这些催化剂面临的一个挑战是其在酸性环境中的较差的长期稳定性。

近日，丹麦技术大学Heine Anton Hansen报道了利用密度泛函理论（DFT）计算系统地研究了M−N−C催化剂在酸性条件下的ORR催化活性和稳定性。考虑了MN_x位点周围不同的局域原子结构和不同的金属原子（M=Cr，Mn，Fe，Co，Ni和Ru），以揭示原子结构、稳定性和催化活性之间的关系。研究了金属原子中心从碳基质结构中的溶解对M−N−C催化剂稳定性的影响。

文章要点

1）计算结果表明，所考虑的MN_x位点在酸性ORR条件下具有热力学不稳定性。然而，根据计算的金属溶解的热力学驱动力，在酸性ORR条件下，Fe、Co、Ni和Ru金属原子嵌入石墨烯平面和石墨烯边缘的MN_x位点比其他MN_x位点构型更稳定。

2）结合稳定性和催化活性的描述，研究人员提出了一些具有酸性稳定性和催化活性的MN_x结构。

这一计算研究为合理修饰负载MN_x基团的碳基质和选择合适的金属原子来优化ORR反应的活性和稳定性提供了有益的指导。

参考文献

Tipaporn Patniboon, Heine Anton Hansen, Acid-Stable and Active M−N−C Catalysts for the Oxygen Reduction Reaction: The Role of Local Structure, ACS Catal.2021

DOI: 10.1021/acscatal.1c02941

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c02941