开发具有足够的离子导电性、宽电压窗口、柔性-刚性界面和易于加工的固态电解质（SSEs）对高能量密度固态锂金属电池的发展起着决定性的作用。由于聚醚SSE具有密度低、界面相容性好等优点，人们对其进行了数十年的研究，但由于其固有的低离子电导率和电压窗口不足，其应用一直受到限制。

近日，北京理工大学吴川教授，白莹教授，王欣然报道了一种新型离子偶极增强的聚3-羟甲基-3-甲氧基硅烷SSE，可代替传统的聚环氧乙烷。通过进一步的聚丙烯骨架复合，复合SSE（PHMP）协同获得了高耐压（4.6 V）、高离子导电性（25 °C，1.26×10⁻⁴ S cm⁻¹）和柔性-刚性力学性能。

文章要点

1）冷冻电镜（cryo-TEM）揭示了柱状Li沉积和富LiF固体电解质界面的形成，显示出良好的枝晶抑制作用。此外，密度泛函理论（DFT），稠密支化的醚氧基起着离子溶剂化笼的作用，有利于较强的Li⁺配位和较快的扩散动力学。更重要的是，它抑制了质子诱导的分解，从本质上提高了高压稳定性。

2）实验结果显示，PHMP有助于提高倍率性能，显着降低界面阻抗，并使锂对称电池长期循环稳定性超过1600 h。PHMP改性的 LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂|Li电池具有211.5 mAh g^-1的高放电容量和理想的循环稳定性。

这种基于酯基固体电解质的结构可设计性和可控性的灵活策略为高压固态LMBs的开发提供了新的见解。

参考文献

Kun Zhang, et al, An Ion-Dipole-Reinforced Polyether Electrolyte with Ion-Solvation Cages Enabling High–Voltage-Tolerant and Ion-Conductive Solid-State Lithium Metal Batteries, Adv. Funct. Mater. 2021

DOI: 10.1002/adfm.202107764

https://doi.org/10.1002/adfm.202107764