高效电催化剂的缺乏严重阻碍了电化学析氢反应(HER)在水分解制氢中的大规模应用。
近日,湖南大学黄宏文教授,章佳威报道了通过碳层限制和表面亲氧性改性相结合的策略,实现了协同级联析氢。
文章要点
1)金属前驱体(乙酰丙酮钌和乙酰丙酮铬)和溴化钾(KBr)的混合物在300 °C的还原气氛(5%H2/95%N2)下退火90 min。在煅烧过程中,金属前驱体被熔化并在KBr表面分解,KBr表面作为硬模板,通过改变成核过程中金属原子的扩散速率来抑制团聚。在自然冷却至室温后,用去离子水和乙醇洗涤残渣,去除KBr和可能的污染物,得到RuCr@C催化剂。
2)碳层限制的超细RuCr纳米颗粒(RuCr@C)表现出优异的HER活性(J10=19 mV,周转频率=4.25 H2 s-1),超过了基准Pt/C和大多数已报道的HER电催化剂。
3)实验和理论计算相结合的结果表明,表面吸附修饰和电子结构调节协同提高了RuCr@C催化剂上的HER动力学。通过Cr掺杂稳定水的最终解离态(*H和*OH),加速Volmer步骤,并通过碳层限制促进Heyrovsky步骤。
这项工作强调了一种协同级联策略来促进HER动力学,这对促进未来电催化的发展至关重要。
参考文献
Feixiang Bao, et al, Synergistic Cascade Hydrogen Evolution Boosting via Integrating Surface Oxophilicity Modification with Carbon Layer Confinement, Adv. Funct. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adfm.202108991
https://doi.org/10.1002/adfm.202108991