江南大学/清华大学Angew:Cu基钙钛矿调控实现改变CO2电催化产物选择性
纳米技术 纳米 2021-10-20

有鉴于此,江南大学朱佳伟、张颖,清华大学朱永法等报道一种对钙钛矿A位点进行缺陷化工程策略,实现了增强Cu基Ruddlesden-Popper型钙钛矿材料的CO2电化学还原反应活性

在对材料组成为La2-xCuO4-δ(L2-xC, X=0, 0.1, 0.2, 0.3)的材料进行研究,发现CO2电化学反应活性、反应选择性(生成C2+或者CH4)的规律遵循一定的规律,随着x的数值变化能够表现为火山性或者反火山性变化趋势。

 本文要点:

(1)

生成C2+产物。在不同比例的催化剂中,比例为L1.9C的催化剂在-1.4 V过电势表现了最好的催化活性(51.3 mA cm-2)和C2+产物选择性(41.5 %),这个催化反应性能达到甚至超过目前大多数相关报道的Cu基催化剂活性。

(2)

生成CH4产物。作者考察不同比例的催化剂,发现L1.7C比例催化剂表现了最高的CH4选择性(22.1 %)和催化活性(25.1 mA cm-2)。作者认为优异的催化活性来自于由于阳离子缺陷导致形成氧空穴位点或者CuO/RP复合物导致,这种作用促进了关键反应中间体物种的吸附/脱附活性,因此得以进一步实现了对反应路径的调控。

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参考文献

Jiawei Zhu et al. Cation-Deficiency-Dependent CO2 Electroreduction over Copper-Based Ruddlesden-Popper Perovskite Oxides, Angew. Chem. Int. Ed. 2021

DOI: 10.1002/anie.202111670

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202111670

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