受绿色植物的启发,人工光合作用成为二氧化碳 (CO2) 增值的最有吸引力的方法之一。半导体量子点 (QD) 或棒中点 (DIR) 纳米异质结构在多电子光氧化还原反应中引起了广泛的研究兴趣。然而,快速的电子-空穴复合或缓慢的空穴转移和利用仍然不能满足其潜在应用。
有鉴于此,中国科学院理化技术研究所吴骊珠院士和李旭兵副研究员等人,展示了一个精心设计的 ZnSe/CdS 棒上点 (DOR) 纳米异质结构的首次应用,用于以 H2O 作为电子供体的高效和选择性 CO2 光还原。
本文要点
1)深入的光谱研究表明,表面锚定的 ZnSe QD 不仅有助于超快 (~2 ps) 电子和空穴分离,而且还促进参与氧化半反应的界面空穴转移。表面光电电压(SPV)光谱提供了CdS中空间分离的电子和ZnSe中的空穴的直接图像。
2)因此,ZnSe/CdS DORs光催化CO2生成CO的速率为~ 11.3 μmol g−1 h−1,选择性≥85%,远高于相同条件下ZnSe/CdS DIRs或原始CdS纳米棒。
3)显然,这种纳米异质结构中有利的能级排列和独特的形态平衡了电子和空穴的利用,从而提高了人工光合作用的太阳能到化学转化的性能。
参考文献:
Zhi-Kun Xin et al. Rational Design of Dot-on-Rod Nanoheterostructure for Photocatalytic CO2 Reduction: Pivotal Role of Hole Transfer and Utilization. Advanced Materials, 2021.
DOI: 10.1002/adma.202106662
https://doi.org/10.1002/adma.202106662