共价三嗪骨架(CTFs)最近被证明是一种很有前途的用于光催化水分解的材料,通常以悬浮粉末的形式使用。从实用的角度来看,固定化CTFs材料由于其方便的分离和回收潜力,更适合于大规模的水分解。然而,现有的合成方法主要产生不溶和不可加工的粉末,这给其未来的器件应用带来了巨大的挑战。
基于此,华中科技大学谭必恩教授报道了开发了一种利用脂肪胺辅助界面聚合制备具有大横向尺寸、厚度可控的半结晶自支撑CTFs薄膜的实用有效方法。
文章要点
1)二甲基亚砜(DMSO)可溶性醛类单体通过与正己胺反应转化为DMSO不溶性亚胺前驱体。亚胺前驱体可以分散在DMSO表面,引导醛类单体的初始排列,同时生成DMSO/空气界面。这样,聚合反应被限制在界面上,而不是均相反应。
2)研究人员利用高分辨透射电子显微镜(HR-TEM)、粉末X射线衍射(PXRD)、掠入射广角X射线散射(GIWAXS)和小角X射线散射(SAXS)分析了CTFs薄膜的半结晶结构。
3)这种大横向尺寸薄膜可以很容易地负载到载体上,作为固定化光催化剂。基于此,研究人员采用玻璃载膜来测试这种光催化剂的析氢反应(HER)性能。结果显示,这种具有Pt纳米颗粒(NPs)的固定化光催化剂在可见光下用于HER的速率为5.4 mmol h−1 m−2(10.2 mmol h−1 g−1)。
这项研究重点展示了基于有机溶剂/空气界面聚合的独立型、半晶型和大尺寸CTF薄膜的控制合成,为固定化光催化剂的制备提供了一条合理的途径,促进了CTF和COF薄膜的发展。
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参考文献
Hu, X., Zhan, Z., Zhang, J. et al. Immobilized covalent triazine frameworks films as effective photocatalysts for hydrogen evolution reaction. Nat Commun 12, 6596 (2021).
DOI:10.1038/s41467-021-26817-4
https://doi.org/10.1038/s41467-021-26817-4