氨是氮肥的原料，也是一种潜在的无碳能源载体；然而，它的生产是高度能源密集型的。传统的基于金属铁或钌的多相催化剂通过相对高的能量途径介导氮解离和氢化反应。

有鉴于此，中科院大连化物所的陈萍研究员和丹麦技术大学Tejs Vegge等人，报道了两种催化剂，三元钌复合氢化物Li₄RuH₆和Ba₂RuH₆，能够有效促进N₂和H₂在温和条件下合成氨。

本文要点

1）报道了三元钌络合物氢化物Li₄RuH₆和Ba₂RuH₆作为一种替代类催化剂，由富含电子和氢的[RuH₆]阴离子中心组成，其中氢在中心之间传输电子和质子，用于非解离性氮还原，Li/Ba阳离子稳定N_xH_y（x=0-2，y=0-3）中间体。

2）三元复合氢化物的所有组分的动态和协同参与促进了具有窄能量跨度和平衡的多步过程动力学障碍的缔合反应机制，从而在温和的条件下使N₂ + H₂制氨具有优异的动力学性能。

3）钌复合氢化物可以在温和的条件下有效实现氮到氨的催化氢解，在这些条件下，这些复合氢化物的所有成分，即富含电子的[RuH₆]^4-、Li/Ba阳离子和氢，在催化过程中具有天然的协同作用。

总之，该工作为温和条件氨合成的催化剂设计提供了见解，并可能弥合分子水平上异质固氮和均匀固氮之间的差距。

参考文献：

Wang, Q., Pan, J., Guo, J. et al. Ternary ruthenium complex hydrides for ammonia synthesis via the associative mechanism. Nat Catal 4, 959–967 (2021).

DOI: 10.1038/s41929-021-00698-8

https://doi.org/10.1038/s41929-021-00698-8