Fe-N-C材料对氧还原反应(ORR)表现出优异的活性和稳定性，是替代商业Pt/C催化剂的最有希望的候选材料之一。然而，理解Fe-N-C材料的优异ORR活性还具有挑战性。近日，郑州大学Shuang-Quan Zang等通过改变经过合理设计的N掺杂C（NC）负载的Fe单原子催化剂（SAC）的二次热活化温度，研究了孤立的Fe-N-C位点的电子和几何结构之间的相关性，包括相应的ORR活性。
本文要点：
1）作者系统分析证明了SA和金属Fe纳米粒子(NPs)的配位原子在改变孤立的Fe-N-C位点的电子结构方面的重要作用。同时，孤立的Fe-N-C位点与相邻的Fe NPs之间的强相互作用可以改变孤立的Fe-N-C位点的几何结构。
2）理论计算表明，Fe NPs的共存调节了孤立的Fe-N-C位点的电子和几何结构，缩小了ORR限速步骤的能垒，从而产生了出色的ORR性能。
该工作不仅提供了对潜在构效关系的基本理解，而且为设计高效的 Fe-N-C 催化剂提供了启示。
Shu-Na Zhao, et al. Electronically and Geometrically Modified Single-Atom Fe Sites by Adjacent Fe NPs for Enhanced Oxygen Reduction. Adv. Mater., 2021
DOI: 10.1002/adma.202107291
