原子分散的贵金属催化剂作为替代负载型金属簇和金属纳米颗粒的候选材料已经引起了人们广泛的关注。原子分散性可以提供独特的化学性质以及最大限度地利用贵金属。尽管,人们发现加入第二种金属有助于减小双金属团簇中Pt的尺寸;然而,在非贵金属原子的小巢中稳定孤立的Pt原子仍然具有挑战性。
近日,加州大学伯克利分校Alexis T. Bell报道了将锌引入脱铝β沸石BEA中的硅醇巢,孤立的Pt原子可以稳定在≡SiOZn-OH基团的巢中。
文章要点
1)研究发现,一旦在823 K的He中处理,Pt被自动还原到接近零价态,Zn处于接近+1的平均氧化态。在活化催化剂中,Pt与大约6个Zn原子配位。
2)合成的(≡Si−O−Zn)4−6Pt配合物具有比已报道的任何一种PtZn合金或簇状催化剂更高的丙烷催化脱氢(PDH)活性,丙烯选择性接近100%,具有极高的稳定性。在较低的氢分压下,催化剂投产160 h后基本没有活性损失。
这种用来制备孤立Pt原子的技术可以推广到其他贵金属,同时稳定的原子分散催化剂也有望应用在PDH以外的反应中。
参考文献
Liang Qi, et al, Propane Dehydrogenation Catalyzed by Isolated Pt Atoms in ≡SiOZn−OH Nests in Dealuminated Zeolite Beta, J. Am. Chem. Soc., 2021
DOI: 10.1021/jacs.1c10261
https://doi.org/10.1021/jacs.1c10261