JACS:单原子Co-N Lewis酸碱对上的烯烃/烯烃环氧化物水化
纳米技术 纳米 2021-12-09

天津大学邹吉军、亚利桑那州立大学邓曙光、牛津大学Shik Chi Edman Tsang等报道在单原子Co修饰的掺氮碳材料能够基于活性位点的酸-碱转变策略,通过H2在界面上的H-H异裂,导致界面上Co-N Lewis酸碱对变为Brønsted酸碱对,因此实现了H2促进烯烃的水化。

本文要点:

(1)

Co-NC催化剂的催化活性和选择性优于传统固体酸催化剂(酸性分子筛、树脂),因为此类对比催化剂在N2气氛中无法实现催化水化反应。

(2)

通过详细的研究,发现H2能够在Co-N化学键上发生异裂,生成Hδ--Co-N-Hδ+结构,随后通过H2O介导过程,生成H2,同时结构转变为OHδ--Co-N-Hδ+因此显著的降低水化反应的活化能

本文研究结果为水化反应提供了一种新颖的催化反应过程,而且这种催化反应机理克服酸催化反应和氢化之间的障碍

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参考文献

Qiang Deng, Xiang Li, Ruijie Gao, Jun Wang, Zheling Zeng, Ji-Jun Zou*, Shuguang Deng*, and Shik Chi Edman Tsang*, Hydrogen-Catalyzed Acid Transformation for the Hydration of Alkenes and Epoxy Alkanes over Co–N Frustrated Lewis Pair Surfaces, J. Am. Chem. Soc. 2021

DOI: 10.1021/jacs.1c08259

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c08259


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