原子分散的金属催化剂(ADMCs)在许多催化体系中具有最高的原子利用效率和催化性能,因此在催化领域受到人们越来越多的关注。此外,具有精准结构的ADMCs也可以为研究结构-性能的关系提供有价值的信息。
近日,中国科学院金属研究所刘洪阳教授,北京大学马丁教授报道了将Cu1固定在缺陷纳米金刚石石墨烯(ND@G)和氮掺杂纳米金刚石-石墨烯(ND@NG)上。
文章要点
1)通过改变配位结构(Cu−C或Cu−N),可以定制Cu ADMC的电子态。与Cu-C-AMDC相比,Cu-N-AMDC中高度氧化的Cu原子表现出明显不同的乙炔加氢活性(即高转化率(100%)、高选择性(93%)和良好的稳定性(超过100 h))。
2)密度泛函理论(DFT)和H2−D2交换实验表明,Cu-C键锚定有利于H2的解离吸附,这是一个限速步骤。此外,目标产物C2H4在Cu−C ADMC上容易解吸,保证了催化剂优异的活性和选择性。
这项工作有助于将ADMCs的活性和结构联系起来,并设计用于加氢应用的活性ADMCs。
参考文献
Fei Huang, et al, Insight into the Activity of Atomically Dispersed Cu Catalysts for Semihydrogenation of Acetylene: Impact of Coordination Environments, ACS Catal.2022
DOI: 10.1021/acscatal.1c04832
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c04832