氨（NH₃）是一种重要的农业原料，也是一种很有前途的清洁能源，是一种氢载体。然而，目前氨生产的主要方法是哈伯−博世工艺，这导致了大量的能源消耗和严重的环境问题。与氮还原（NRR）相比，电化学硝酸盐还原反应（NO₃RR）具有更高的NH₃产率和法拉第效率，有望在常温下高效生产NH₃。

近日，得克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授报道了通过原位拓扑定向转化和还原（Fe-cyano-R NSs）制备了一种铁基-氰基配位聚合物多孔纳米片（Fe-cyano NSs），用于高产率和选择性NO₃RR。

文章要点

1）由于金属Fe对硝酸盐有很强的吸附作用，2D Fe-cyano-R用于电催化NO₃RR为NH₃，在−0.5 V（vs. RHE）时，表现出高活性（产率为42.1 mg h⁻¹ mg_cat^−1），法拉第效率为90.2%。

2）研究发现，2D纳米孔结构的超亲水表面和增强的ECSA促进了高产率的NO₃RR活性。此外，Fe-cyano-R电催化剂的二维约束互连显示出持久NO₃RR的良好结构稳定性，使高效稳定的NO₃RR具有潜在的实际应用价值。

3）研究人员首次基于2D铁氰酸盐构造了一种双电极结构的NO₃RR和析氧反应（OER）电解装置，实现了26.2%的能源效率。

这项工作为超亲水纳米薄片中拓扑化制备过渡金属纳米催化剂提供了一种替代方法，用于高效电催化NO₃RR制NH₃。

文章要点

Zhiwei Fang, et al, Porous Two-dimensional Iron-Cyano Nanosheets for High-rate Electrochemical Nitrate Reduction, ACS Nano, 2021

DOI: 10.1021/acsnano.1c08814

https://doi.org/10.1021/acsnano.1c08814