硫化物固体电解质对锂负极和高电压LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂（NMC811）正极的不稳定性限制了全固态锂电池（ASSLBs）的循环性能。

基于此，马里兰大学王春生教授报道了通过在Li₆PS₅Cl电解质层中加入少量(0.32wt%)CuF₂-LiNO₃（CL），在Li₆PS₅Cl-CL/Li界面处原位形成混合导电的憎锂自愈LiF-Li₃N-Cu固体电解质界面(SEI)，提高了Li₆PS₅Cl对Li负极的稳定性。

文章要点

1）在室温下，Li₆PS₅Cl-CuF₂-LiNO₃的临界电流密度（CCD）增加到1.4 mA cm^-2/1.4 mAh cm^-2，远高于纯Li₆PS₅Cl（0.4 mA cm^-2/0.4 mAh cm^-2）的CCD，尽管在Li₆PS₅Cl中掺入0.32 wt%CL会使离子电导率从2.9×10^-3降低到1.5×10^-3 S cm^-1。

2）研究发现，通过在形成Li₆PS₅Cl-CuF₂-LiNO₃-AlF₃的Li₆PS₅Cl-CL（Li₆PS₅Cl-CLA）中加入少量AlF₃(0.02wt%)作为正极电解质，并在S-NMC811表面引入Cl^-（Cl@S-NMC811），进一步提高了Li₆PS₅Cl-CL电解质与单晶NMC811（S-NMC811）的相容性。Cl@S-NMC811-Li₆PS₅Cl-ClA|Li₆PS₅Cl-CL|Li电池的面容量为2.55 mAh cm^-2，在1 C（1 C=200 mAh g^-1）下循环100次后容量保持率为69.4%。

在硫化电解液中引入少量SEI和正极/电解质界面（CEI），离子电导率降低幅度最小（48.3%），是提高ASSLB性能的一种有效方法。

参考文献

Hongli Wan, et al, F and N Rich Solid Electrolyte for Stable All-Solid-State Battery, Adv. Funct. Mater. 2021

DOI: 10.1002/adfm.202110876

https://doi.org/10.1002/adfm.202110876