过二硫酸盐(PDS)活化生成羟基自由基(·OH)的选择性调控对原位化学氧化具有重要意义。但是,在调控机制上仍缺乏合理的探索。
近日,南昌航空大学Jian-Ping Zou报道了基于可见光辐照的MIL-100(Fe),建立了一种新的PDS-to-·OH转化调控体系,该体系超越了已有的人们关于过硫酸盐主要转化为SO4·-的认识。
文章要点
1)·OH是所构建的PDS/MIL-100(Fe)体系的主要氧化剂,而PDS/MIL-68(Fe)体系的主要氧化剂是SO4·-。更重要的是,原位光谱和对照实验表明,MIL-100(Fe)中的CUSs和配位H2O在PDS从SO4·-向·OH转变的活化过程中起着关键作用。
2)降解实验表明,制备的PDS/MIL-100(Fe)对双酚A的降解率和TOC去除率均优于SO4·-介导的PDS/MIL-68(Fe)。这是首次利用了MOF材料进行光诱导PDS激活调制。
3)此外,考虑到MOFs组成和结构的多样性,这项工作还突出了MOFs作为废水原位化学氧化高效光催化剂的巨大潜力。
参考文献
D. Wang, H. Zeng, S. Chen, L. Tian, D. Hou, Y. Mu, S. Wu, J-P. Zou, Selective
regulation of peroxydisulfate-to-hydroxyl radical for efficient in-situ chemical oxidation over Fe-based metal-organic frameworks under visible light, Journal of Catalysis (2021)
DOI:10.1016/j.jcat.2021.12.027
https://doi.org/10.1016/j.jcat.2021.12.027