发展在宽电化学窗口内具有高效率的稳定电催化剂是通过电催化技术CO₂还原反应生成高价值有机物的成熟和应用的关键。

有鉴于此，中国石油大学Yongxiao Tuo、张军等报道发展了一种NC@Ni/C纳米核壳结构催化剂，这种催化剂中富含吡啶氮的碳层包覆Ni纳米粒子，能够在较宽的电化学区间内将CO₂还原为CO。

本文要点：

（1）

催化剂在-0.65 V~-1.45 V较宽的电化学区间内实现了>90 %生成CO的法拉第效率，其中在-1.05 V的法拉第效率达到最高的97 %。在-1.05 V的过电势能够在92 h持续的进行>95 %的法拉第效率进行恒电流电催化。

（2）

通过催化剂的结构研究、DFT计算模拟，发现富含吡啶氮原子的碳层在促进CO₂电化学还原反应过程中起到双重作用。通过提高CO₂吸附容量缓解CO₂的传质阻碍，通过Ni的电子结构调控降低反应决速步骤中*COOH生成的能垒。

（3）

本文研究结果为发展在宽电化学区间内能够进行CO₂还原的高效电催化剂提供经验和指导帮助。

参考文献

Qing Lu, Chen Chen, Qian Di, Wanli Liu, Xiaohui Sun, Yongxiao Tuo*, Yan Zhou, Yuan Pan, Xiang Feng, Lina Li, De Chen, and Jun Zhang*, Dual Role of Pyridinic-N Doping in Carbon-Coated Ni Nanoparticles for Highly Efficient Electrochemical CO₂ Reduction to CO over a Wide Potential Range, ACS Catal. 2022, 12, 1364–1374

DOI: 10.1021/acscatal.1c04825

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c04825