单原子催化剂(SACs)的发展成功在传统的均相和多相催化领域之间架起了桥梁。同时,以更有效和实用的方式实现有机合成仍然具有重要意义。
近日,莱布尼茨研究所Rajenahally V. Jagadeesh,Matthias Beller,中科院大连化物所Yuefeng Liu报道了一种在碳载体上高度稳定、可重复使用、分散的钴单原子催化剂的制备。
文章要点
1)研究人员通过原位生成的邻菲咯啉配合物在碳上浸渍和热解,然后用酸洗,合成了这些Co-SACs。用较低的Co负载量(<0.75 wt%)制备的催化剂材料主要含有单一金属位点,而高钴负载量(>1 wt%)的材料则以纳米颗粒(NPs)为主。
2)所合成的Co-SAC(0.75Co-phen@C-800-HCl)对平台化合物LA与胺、硝基化合物、腈和氨的多米诺还原酰胺化反应表现出良好的活性和选择性,成功合成了多种生物基吡咯烷酮类化合物。此外,所提出的合成方法还可用于合成多种其他内酰胺类药物(例如,药用上相关的异吲哚酮类化合物,具有良好的产率)。
这项工作为SACs的开发及其在有机合成中的应用提供了其他机会。
参考文献
Gao et al., Cobalt single-atom catalysts for domino reductive amination and amidation of levulinic acid and related molecules to N-heterocycles, Chem Catalysis (2021)
DOI:10.1016/j.checat.2021.12.009
https://doi.org/10.1016/j.checat.2021.12.009