非氧化物化合物电催化剂在碱性电解液中阳极氧化反应中，表面重构是一种普遍现象，但过度氧化/羟基化导致的表面失活是影响催化剂长期稳定性的重要因素。
基于此，为解决上述问题，深圳大学符显珠教授，Jianwen Liu提出了一种独特的阳极-阴极互换电催化策略。以高度分散、低密度的Ni3S2/CNTs纳米异质结构三维网络结构为代表，在无膜电解槽中进行甲醇升级反应(MUR)和联产氢气的电催化剂研究。
文章要点
1）研究人员采用ISTEP(多电流阶跃)模式，使工作电极在一段时间内以正电流或负电流进行周期性电解。与传统的计时电位法（CP）相比，每小时周期性地切换阳极/阴极角色的多重合反应在±100 mA cm−2的大电流密度下表现出良好的稳定性，其中H2是唯一的气体产物，甲酸盐是唯一可溶于水的非气体产物，两种产物的法拉第效率都大于95%。
2）大量的实验结果和深入的理论研究表明，这一策略的成功应用主要得益于Ni3S2表面氧化/羟基化状态的可逆调节。表面活性结构的循环恢复可以有效地防止Ni3S2/CNTs电催化剂的过氧化，从而避免性能衰退。因此，在无膜电解槽中，Ni3S2表面可以保持这种精细化学结构的适当氧化/还原状态，从而实现长期稳定、高效、选择性的甲醇升级和氢气联产。
参考文献
Bin Zhao, et al, Anode-cathode interchangeable strategy for in situ reviving electrocatalysts’critical active sites for highly stable methanol upgrading and hydrogen evolution reactions , Applied Catalysis B: Environmental, (2021)
DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121082
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121082
